哈工大化工與化學(xué)學(xué)院于永生教授團隊研發(fā)出改性高熵合金催化劑 提高能(néng)源電催化效率

哈工大全媒體（梁英爽 何林 文/圖）近日，化工與化學(xué)學(xué)院教授、城市水資源與水環境國(guó)家重點實驗室成(chéng)員于永生團隊與北京大學(xué)郭少軍教授團隊合作，在高熵合金能(néng)源電催化領域取得重要進(jìn)展，研究成(chéng)果以《單原子钼修飾的具有本征拉伸應變的高熵合金超薄納米片增強電催化》（Single-atom Mo-tailored high-entropy-alloy ultrathin nanosheets withintrinsic tensile strain enhance electrocatalysis）爲題，發(fā)表在《自然通訊》（Nature Communications）上。該成(chéng)果通過(guò)單原子摻雜和應變工程改變高熵合金電催化劑性能(néng)，增強甲醇氧化電催化效率。

直接甲醇燃料電池（DMFC）因其能(néng)量轉換率高、環境友好(hǎo)、運輸方便而被(bèi)公認爲是便攜式電子設備和電動汽車的理想電源。鉑基催化劑是甲醇陽極氧化（MOR）的常用催化劑，但由于一氧化碳（CO）等表面(miàn)吸附中間體對(duì)催化劑的毒害作用嚴重阻礙了DMFC的大規模商業化。考慮到CO中毒效應，通過(guò)進(jìn)一步促進(jìn)CO中間體的氧化或將(jiāng)反應切換爲無CO途徑來提高催化劑效率將(jiāng)是可取的。

研究表明，高熵合金（High Entropy Alloys, HEAs）具有隔離鉑原子的強大能(néng)力和廣泛可調的成(chéng)分空間，是避免CO中毒和提高MOR性能(néng)的理想材料。盡管近年來高熵合金的設計方面(miàn)取得了重要進(jìn)展，但在原子水平上精确設計和優化高熵合金以提高MOR的活性、CO耐受性和穩定性仍是巨大挑戰。

基于此，團隊設計合成(chéng)了親氧钼單原子修飾的鉑基高熵合金超薄納米片，顯著增強了MOR電氧化，其代表性的钼單原子-钯鉑鎳銅鋅（Mo₁-PdPtNiCuZn）高熵合金納米片催化劑表現出優異的質量活性（每毫克鉑24.55安和每毫克鉑+钯11.62安）和長(cháng)期穩定性。團隊通過(guò)原位光譜和理論計算研究了Mo1-PdPtNiCuZn高熵合金納米片催化劑MOR性能(néng)增強的機制，結果表明，親氧钼單原子和拉伸應變進(jìn)一步調整了高熵合金中孤立的鉑原子電子結構，實現關鍵反應中間體吸附行爲的優化，從而增強甲酸鹽主導的MOR電催化。該研究創建了單原子修飾高熵合金的新範例，推進(jìn)了原子級精确催化位點的設計，爲開(kāi)發(fā)耐CO的燃料電池電催化劑開(kāi)辟新途徑。

哈工大爲論文第一通訊單位。化工與化學(xué)學(xué)院于永生教授、楊微微副教授，北京大學(xué)郭少軍教授爲論文共同通訊作者。化工與化學(xué)學(xué)院博士生何林、邱龍宇，北京大學(xué)博士後(hòu)李蒙剛爲共同第一作者。化工與化學(xué)學(xué)院博士生田奮揚、貴州大學(xué)耿碩副教授、中國(guó)科學(xué)院山西煤化所高級工程師劉葉群、中國(guó)科學(xué)院青海鹽湖研究所劉虎副教授、北京大學(xué)駱明川特聘研究員參與相關研究工作。

該研究獲國(guó)家自然科學(xué)基金等項目支持。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-45874-z

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